大佛寺创建于东晋永和年间(345—356)，原名石城寺，宋初改名宝相寺，清初又称南明寺，民国十四年(1925)始称大佛寺。南朝齐永明三年(485)，开窟凿小石佛千余尊，次年(486)扩开凿大石佛像，至梁天监十五年(516)石弥勒大像方始完工。隋开皇十七年(579)，智者大师圆寂于大石佛像前。
大佛寺因石雕弥勒大佛像而名扬中外，民间称其为弥勒道场。大佛寺自明万历年间起，以临济为宗。
大佛寺主要建筑有天王殿、千佛院、大雄宝殿、大佛殿、地藏殿、西方殿、方丈殿、“智者大师纪念法塔”、两个放生池以及东西厢房等。
大佛寺与日本佛教天台宗有着源远流长的关系。日本比睿山天台宗开祖最澄于唐贞元二十年(804)入唐求法，到此参学。大中七年(853)，最澄的弟子义真之徒园珍、园载入唐历访名刹，于公元885年到石城寺。此后，日本佛教界凡到天台国清寺朝拜者，必到新昌大佛寺朝礼大佛和智者大师塔。
1983年，大佛寺被定为汉族地区全国重点寺院。